格雷厄姆·格林是一个天主教徒，宗教主题是他最擅长的创作主题，但是他强烈反对人们将他描述成天主教作家。他最著名的四部以天主教为主题的小说是《布莱顿硬糖》（Brighton Rock）、《权力与荣耀》（The Power and the Glory）、《问题的核心》（The Heart of the Matter）以及《恋情的终结》（The End of the Affair）。他的另外几部作品如《机密代理》（The Confidential Agent）、《第三者》（The Third Man)、《文静的美国人》（The Quiet American）、《我们在哈瓦那的人》（Our Man in Havana）以及《人性因子》也可以看出他对国际政治或间谍题材也非常感兴趣。

格林患有躁郁症，这对他的写作和生活造成了很大影响。他在给妻子的信中说：他的“性格和家庭生活格格不入”，他还说：“不幸的是，这种毛病也是一种财富。”

格林出生在英国赫特福德郡伯克姆斯特德，全名亨利·格雷厄姆·格林，共有六个孩子，格林排行老四。他的弟弟休（Hugh）是英国广播公司（BBC）的理事长，他的哥哥雷蒙德（Raymond）是一个著名的医生和登山运动员。

他的父母，查尔斯·亨利·格林和马里昂·雷蒙德·格林，是一个有影响的大家族中的表兄妹，这个家族里包括英国知名品牌“格林纳大王”啤酒厂的业主、银行家还有商人。查尔斯·亨利·格林是伯克姆斯特德学院副校长，校长是托马斯·弗莱博士，他娶了查尔斯的表妹。他的另一位表兄本·格林则是一个右翼分子，在二次大战期间因为政治问题被逮捕。

1910年，查尔斯·亨利·格林接任弗莱博士成为了校长，格雷厄姆在这个时候也进入了这个学校，做为寄宿生，他一直遭到别人的欺负，几次企图用枪自杀，对外则声称是在玩“俄罗斯轮盘”。1920年他16岁，在伦敦接受了6个月的心理治疗后又回到学校。他的同学中包括克劳德·科伯恩（Claud Cockburn，英国著名记者，激进分子）和彼得·昆内尔（Peter Quennell，著名历史学家）。

1925年，格林在牛津大学贝利奥尔学院完成了他的处女作诗歌集《潺潺的四月》（Babbling April）

格林以二级乙等的成绩从历史系毕业之后开始接触新闻事业，早先在“诺丁汉日报”担任副编辑。在他同事维维安·戴雷尔－布朗宁（Vivien Dayrell-Browning，后来成为了他的妻子）的影响下开始接触天主教，1926年改投天主教门下。2月接受洗礼。1927年他和维维安结婚，生了两个孩子露西·卡罗琳（1933年出生）和弗朗西斯（1936年出生）。1948年他离开了维维安，虽然他和其他女人也有关系，但他从来没有违背天主教教义离婚或者再婚。

格林第一本出版的小说是1929年的“The Man Within”，这部作品销量不错，因此他辞去了泰晤士报副总编的职务成为全职作家。然而紧接着1930年的《行动代号》（The Name of Action）和1932年的《黄昏的谣言》（Rumour at Nightfall）均以失败告终。他第一部真正成功的作品是1932年出版的《斯坦布尔列车》（Stamboul Train），1934年被改编成电影《东方快车》（Orient Express），他的很多小说都被改编成了电影。

1937年，格林开始编辑《夜与日》（Night and Day）杂志，格林撰写的关于电影《小威廉奇遇记》的评论谈论到了当时年仅9岁的好莱坞著名童星秀兰·邓波儿（Shirley Temple），结果卷入一场名誉权诉讼并失利。格林在他的评论中以一个“中年男子和神职人员”的身份认为秀兰·邓波儿“装可爱”，这一事件被认为是对童星现象的第一个批评。

格林的小说分为两个类型：侦探小说以及悬念惊悚小说，分别偏重于娱乐性和文学性，作品中还经常包含有深刻的哲学思想，比如《权力与荣耀》（The Power and the Glory）。因此他认为作品具有文学性是他的特点。

随着他的写作生涯越来越长，他和他的读者都发现，他的作品的娱乐性和文学性之间的界线越来越不清晰。格林的最后一部作品，1958年的《我们在哈瓦那的人》（Our Man in Havana）就被指称太过娱乐。《与姑妈同游》（Travels with My Aunt）发表11年后，许多评论者指出，格林采用了全新的，甚至带点卡通味道的语气，这种风格似乎更接近他最后两部小说。他们推测格林似乎已经放弃了给自己的小说分门别类。之后出版的1970年－1982年22卷格林作品集证实了这一点。

格林还创作了不少短篇小说和剧本，而且深受欢迎。他曾获得1948年詹姆斯·泰特·布莱克纪念奖。

格林在1986年被授予英国功绩勋章（Britain's Order of Merit）。2009年，“海滨”杂志开始连载新发现的格林作品《空椅子》（The Empty Chair）。这份手稿创作于格林22岁的时候，那时候他刚改信了天主教。

格林的一生都在旅行，前往他称之为的世界上最原始和偏远的地区。他的这种爱好使他经过姐姐伊丽莎白的介绍进入英国军情六处工作，二战期间他被派往塞拉利昂，在那里他和军情六处的金·菲尔比成为了朋友，金也是他的主管，日后他成为了一个苏联双重间谍。作为一个小说家，格林所接触过的人物，去过的地方都成了自己作品的创作素材。

1976年，他被美国侦探作家协会（MWA）授予最高荣誉奖项——大师奖。

1981年，他被授予耶路撒冷奖。

他最后的作品之一《尼斯的黑暗面》（The Dark Side of Nice，1982年），他和他的家族因此卷入了法律纷争。他宣称，在尼斯有组织犯罪盛行，是因为政府上层保护以及司法腐败造成的。这一指控引起了诽谤诉讼，结果格林因为证据不足而败诉。并从此在这个阴影下接受煎熬，直到他死亡。

在他死后三年，1994年，尼斯市雅克·梅德桑前市长因腐败和其他罪名被逮捕，格林才得到了平反。

他生命中的最后几年住在瑞士日内瓦湖畔的沃韦镇。他的著作《菲舍尔博士》（Doctor Fischer，1980年）就是以当地的故事为基础结合了哲学主题而创作的。20世纪50年代他就已不再去做弥撒了，但在他的最后几年又开始和一名西班牙神父莱奥波尔多·杜兰进行接触，并成为了好朋友。他死于1991年，享年86岁，被安葬在沃韦河畔的墓地。